早年信奉黄老学说，对谶纬之学深有研究，对民间医术、巫术也很熟悉。建宁年间，他带着两个弟弟，在灾情严重的冀州传教活动。灵帝熹平年间，他在大量招收学生、培养、吸收徒众基础上，创立了太平道。
太平道为我国早期教派之一，以推翻腐朽汉朝、建立太平社会为己任。其主要特征是以《太平经》为主要经典，以“中黄太一”为至尊天神。根据《太平经》，张角自称大贤良师，为总首领；他的两个弟弟则自称大医，为首领之一。
凡成员若犯过失，只需跪拜承认错误，便可宽恕。他常持九节杖，在民间传统医术基础上，加符水咒语治病，并广泛宣传反对剥削主张平等互爱的学说，深得穷苦大众拥护。他将徒众划分三十六方，每方设渠帅负责。
他按《太平经》选定甲子年甲子日举行大起义，但事泄被捕并杀害，一度引发全国震动。但由于组织不够严密和策略掌握不足，最终主力败于官府豪强联合，不久张角病死。
张角领导的黄巾起义直接导致东汉末年的军阀割据混战，有着深远历史意义，同时奠定了后来的道教社会下层发展格局。
